DE4420989A1

DE4420989A1 - Increasing the content of beta-modification in polypropylene@

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Publication number: DE4420989A1
Application number: DE19944420989
Authority: DE
Inventors: Johannes Ing Wolfschwenger; Klaus Dipl Ing Bernreitner
Original assignee: Pcd Petrochemie Danubia Deutschland 81925 Muenchen De GmbH; DANUBIA PETROCHEM DEUTSCHLAND
Current assignee: Borealis Polymere Holding AG
Priority date: 1994-06-16
Filing date: 1994-06-16
Publication date: 1995-12-21
Anticipated expiration: 2014-06-17
Also published as: DE4420989B4

Abstract

A process for increasing the content of the beta-modification in polypropylene (PP) comprises melting the PP with salts of dicarboxylic acids (I) with main Gp.2 metals to act as beta-nucleating agents, and opt. with other conventional additives, and then cooling the mixt. Also claimed is PP contg. the above metal salts as beta-nucleating agents, pref. PP with a Turner-Jones K value of at least 0.94.

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Erhöhung des Anteiles der β-Kristall modifikation in Polypropylenen.The invention relates to a method for increasing the proportion of the beta crystal modification in polypropylene.

Polypropylen kristallisiert beim Abkühlen aus der Schmelze üblicherweise in der monoklinen α-Modifikation. Die hexagonale β-Modifikation, die sich vor allem durch bessere mechanische Eigenschaften, insbesondere durch eine verbesserte Schlagzähigkeit und erhöhte Spannungsrißbeständigkeit auszeichnet, wird be vorzugt durch Zusatz spezieller β-Keimbildner bzw. β-Nukleierungsmittel erhal ten. Die β-Modifikation kann beispielsweise gemäß EP-B-177 961 durch Zusatz von Chinacridonpigmenten, gemäß DE-OS 36 10 644 durch Zusatz eines 2- Komponentengemisches ausWhen cooling from the melt, polypropylene usually crystallizes in the monoclinic α modification. The hexagonal β modification, which is above all through better mechanical properties, in particular through an improved Characterized impact strength and increased stress crack resistance, be preferably by adding special β-nucleating agents or β-nucleating agents The β modification can for example according to EP-B-177 961 by addition of quinacridone pigments, according to DE-OS 36 10 644 by adding a 2- Mixture of components

a) a dibasic organic acid and
b) an oxide, hydroxide or salt of a Group IIA metal Periodic table for polypropylene can be obtained.

Neben den verbesserten mechanischen Eigenschaften ist das wesentlichste Merkmal von β-nukleierten Polypropylenen, daß die β-Modifikation bereits im Temperaturbereich von 148°C bis 152°C schmilzt, während die α-Modifikation erst über 160°C schmilzt.In addition to the improved mechanical properties, this is the most important Characteristic of β-nucleated polypropylenes that the β modification already in the Temperature range from 148 ° C to 152 ° C melts during the α modification only melts above 160 ° C.

Der Zusatz der bekannten β-Nukleierungsmittel weist jedoch vor allem den Nachteil auf, daß beispielsweise im Falle der Chinacridonpigmente schon bei sehr geringen Einsatzmengen von unter 10 ppm eine Rosaverfärbung des Poly propylens eintritt, die für viele Anwendungen ungeeignet ist. Das β-Nukleie rungsgemisch gemäß DE-OS 36 10 644 besitzt vor allem den Nachteil, daß ein beachtlicher Teil des Polypropylens in der α-Modifikation vorliegen kann. Wei tere Nachteile des Nukleierungsgemisches gemäß DE-OS 36 10 644 ergeben sich daraus, daß die eingesetzten Säuren bei den in modernen Extrusionsanlagen vorliegenden Bedingungen, wobei Temperaturen von bis zu 270°C und darüber vorliegen, sowie zusätzlich zur Entfernung niedermolekularer Verunreinigungen unter Vakuum gearbeitet wird, bereits verdampfen. Weiters zeigen diese Nuklei erungsmittel ebenfalls eine gewisse Verfärbung des Polypropylens, die sich ins besondere durch einen zu hohen "Yellowness-Index" bemerkbar macht.However, the addition of the known β-nucleating agents above all shows that Disadvantage that, for example, in the case of quinacridone pigments very small amounts of less than 10 ppm a pink discoloration of the poly propylens occurs, which is unsuitable for many applications. The β-nucleia mixture according to DE-OS 36 10 644 has the main disadvantage that a considerable part of the polypropylene can be present in the α-modification. Wei tere disadvantages of the nucleation mixture according to DE-OS 36 10 644 result from the fact that the acids used in modern extrusion systems existing conditions, with temperatures up to 270 ° C and above are present, and in addition to the removal of low molecular weight contaminants If you work under vacuum, evaporate. Furthermore show these nuclei a certain discoloration of the polypropylene, which is reflected in the particularly noticeable by a too high "yellowness index".

Die Aufgabe der Erfindung bestand demnach vor allem darin, β-Nukleierungsmit tel für Polypropylene zu finden, bei denen die oben angeführten Nachteile nicht auftreten und mit deren Hilfe Polypropylene mit hohem β-Kristallanteil erhalten werden. Diese Probleme konnten durch Zugabe bestimmter Dicarbonsäuresalze zu den Polypropylenen gelöst werden.Accordingly, the primary object of the invention was to use β-nucleation agents tel for polypropylene, where the disadvantages mentioned above do not occur and with the help of polypropylenes with a high β-crystal content become. These problems could be solved by adding certain dicarboxylic acid salts to be solved to the polypropylenes.

Gegenstand der Erfindung ist demnach ein Verfahren zur Erhöhung des Anteils der β-Modifikation in Polypropylenen, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man die Polypropylene gemeinsam mit Dicarbonsäuresalzen von Metallen der 2. Hauptgruppe des Periodensystems als β-Keimbildner und gegebenenfalls mit weiteren üblichen Zusätzen aufschmilzt und anschließend abkühlt.The invention accordingly relates to a method for increasing the proportion the β modification in polypropylenes, which is characterized in that the polypropylenes together with dicarboxylic acid salts of metals of the 2nd Main group of the periodic table as a β-nucleating agent and possibly with other usual additives melt and then cool.

Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist die Verwendung von Dicarbonsäu resalzen von Metallen der 2. Hauptgruppe des Periodensystems als β-Keimbild ner in Polypropylenen, sowie Polypropylene, die Dicarbonsäuresalze von Metal len der 2. Hauptgruppe des Periodensystems als β-Keimbildner enthalten.Another object of the invention is the use of dicarboxylic acid Resalting metals of the 2nd main group of the periodic table as a β-nucleation ner in polypropylenes, as well as polypropylenes, the dicarboxylic acid salts of metal len of the 2nd main group of the periodic table as a beta nucleating agent.

Zur Bestimmung des Anteils an β-Modifikation gibt es mehrere Möglichkeiten. Zum einen kann der Anteil an β-Modifikation aus der DSC-Analyse aus dem Verhältnis der Schmelzpeaks aus der zweiten Aufheizung gemäß Formel:There are several options for determining the proportion of β modification. On the one hand, the proportion of β modification from the DSC analysis can be determined from the Ratio of melting peaks from the second heating according to the formula:

(β-Fläche) : (α-Fläche + β-Fläche)(β-area): (α-area + β-area)

ermittelt werden. Eine weitere Möglichkeit ist die Bestimmung des β-Anteils durch den k-Wert aus dem Röntgenweitwinkeldiagramm mit der Turner-Jones- Gleichung (A. Turner-Jones et al, Makromol. Chem 75 (1964) 134):be determined. Another possibility is the determination of the β part through the k value from the X-ray wide-angle diagram with the Turner-Jones Equation (A. Turner-Jones et al, Makromol. Chem 75 (1964) 134):

k = Hβ₁/[Hβ₁+(Hα₁+Hα₂+Hα₃)]k = Hβ₁ / [Hβ₁ + (Hα₁ + Hα₂ + Hα₃)]

Dabei bedeuten Hα₁, Hα₂ und Hα₃ die Höhe der drei starken α-Peaks und Hβ₁ die Höhe des starken β-Peaks. Der k-Wert ist bei Abwesenheit der β-Form Null und hat den Wert 1, wenn nur die β-Modifikation vorhanden ist. Die nach den beiden Bestimmungsmethoden erhaltenen Werte sind jedoch nicht unbedingt gleich. Da die β-Modifikation thermodynamisch instabil ist und sich ab etwa 150°C in die energetisch günstigere α-Modifikation umwandelt, wandelt sich in der DSC-Analyse bei einer Aufheizrate von beispielsweise 10°C/min ab 150°C ein gewisser Anteil der β-Modifikaiton in die α-Modifikation um (Zeit zum Auf heizen von 150°C bis zum Schmelzpunkt des α-PP), wodurch im Endeffekt die DSC-Analyse immer einen geringeren β-Anteil im PP anzeigt als tatsächlich vor handen ist.Hα₁, Hα₂ and Hα₃ mean the height of the three strong α peaks and Hβ₁ the height of the strong β peak. The k value is zero in the absence of the β form and has the value 1 if only the β modification is present. The after the However, values obtained in both methods of determination are not essential equal. Since the β modification is thermodynamically unstable and changes from about Converting 150 ° C into the energetically more favorable α-modification changes into the DSC analysis at a heating rate of, for example, 10 ° C./min from 150 ° C. a certain proportion of the β-modification into the α-modification by (time to open heat from 150 ° C to the melting point of the α-PP), which ultimately results in the DSC analysis always shows a lower β-proportion in the PP than actually before is there.

Beim erfindungsgemäßen β-Keimbildner handelt es sich um ein Einkomponen tensystem, welches bis etwa 400°C thermisch stabil ist. Mit dem vorliegenden β-Keimbildner kann ohne Zugabe weiterer Additive ein Anteil an β-Modifikation von bis über 80% (nach DSC-Methode) bzw. mit einem k-Wert nach Turner-Jo nes von mindestens 0,94 bis zu 0,97 erreicht werden. Ähnlich hohe Anteile an β-Modifikation werden auch erreicht, wenn das Polypropylen weitere Zusätze wie z. B. Antioxidantien, UV-Stabilisatoren, Lichtschutzmittel, Gleitmittel, Anti blockmittel, Antistatika, Farbmittel, chem. Degradiermittel und/oder Füllstoffe enthält.The β-nucleating agent according to the invention is a one-component system that is thermally stable up to about 400 ° C. With the present β-nucleating agent can contain a proportion of β-modification without the addition of further additives of up to over 80% (according to the DSC method) or with a k-value according to Turner-Jo nes of at least 0.94 to 0.97 can be achieved. Similar high shares in β modification can also be achieved if the polypropylene is added further such as B. antioxidants, UV stabilizers, light stabilizers, lubricants, anti blocking agents, antistatic agents, coloring agents, chem. Degrading agents and / or fillers contains.

Erfindungsgemäß können als β-Keimbildner bzw. β-Nukleierungsmittel auch Gemische verschiedener Dicarbonsäuresalze eingesetzt werden. Die erfindungs gemäß eingesetzten Dicarbonsäuresalze enthalten bevorzugt mindestens 7 C- Atome, besonders bevorzugt sind Salze der Pimelinsäure oder Suberinsäure, bei spielsweise Ca-Pimelat oder Ca-Suberat.According to the invention, β-nucleating agents or β-nucleating agents can also be used Mixtures of different dicarboxylic acid salts are used. The fiction dicarboxylic acid salts used preferably contain at least 7 C- Atoms, particularly preferred are salts of pimelic acid or suberic acid for example Ca pimelate or Ca suberate.

Die Konzentration der β-Keimbildner im Polypropylen ist vor allem vom ge wünschten Gehalt an β-Kristalliten abhängig und beträgt bevorzugt 0,001 bis 2, besonders bevorzugt 0,01 bis 1 Gew.-% bezogen auf das Polypropylen.The concentration of β-nucleating agents in polypropylene is primarily from the ge Desired content of β-crystallites and is preferably 0.001 to 2, particularly preferably 0.01 to 1% by weight, based on the polypropylene.

Unter Polypropylenen sind sowohl Homopolymere des Propylens als auch Copo lymere mit weiteren olefinischen Comonomeren, wie z. B. Ethylen, Buten, Pen ten, 1-Methylpenten, Hexen, Octen zu verstehen. Der Gehalt an Comonomeren in den Propylen-Coplymeren liegt üblicherweise bei etwa 2 bis 50 Mol-%. Es können sowohl statistische als auch Blockcopolymere eingesetzt werden. Bevor zugt werden Polypropylene mit einer überwiegend stereoregulären Anordnung in der Polymerkette, wie z. B. isotaktische oder elastomere Polypropylene einge setzt, wie sie beispielsweise als Daplen® bei Fa. PCD-Polymere erhältlich sind, bzw. in DE-A-43 21 498 beschrieben sind. Der Anteil der stereoregulären Po lypropylene in den verwendeten Polypropylenen liegt bevorzugt bei über 80 Gew.-%.Polypropylenes include both homopolymers of propylene and copo polymers with other olefinic comonomers, such as. B. ethylene, butene, pen ten, 1-methylpentene, hexene, octene to understand. The content of comonomers in the propylene copolymers is usually about 2 to 50 mol%. It Both statistical and block copolymers can be used. Before polypropylenes with a predominantly stereoregular arrangement are added the polymer chain, such as. B. isotactic or elastomeric polypropylenes sets, such as those available as Daplen® from PCD-Polymer, or are described in DE-A-43 21 498. The proportion of stereoregular buttocks lypropylene in the polypropylenes used is preferably over 80 % By weight.

Die erfindungsgemäß β-nukleierten Polypropylene können nach üblichen Ferti gungsmethoden, wie z. B. durch Extrusion oder Spritzguß, zu Fertigteilen mit guten mechanischen Eigenschaften weiter verarbeitet werden.The β-nucleated polypropylenes according to the invention can be prepared by conventional methods delivery methods such. B. by extrusion or injection molding, with finished parts good mechanical properties can be processed further.

Comparative Example V1

Ein Polypropylenhomopolymer-Pulver (PP-B) mit einem Schmelzindex (MFI bei 230°C/2,16 kg gemäß ISO 1133/DIN 53 735) vom 0,3 g/10 min (entsprechend Daplen BE 50 von Fa. PCD-Polymere) wurde mit 0,2 Gew.-% Ca-Stearat (Fa. Faci) als Katalysatordesaktivator und inneres Gleitmittel, 0,1 Gew.-% Irgafos PEPQ (Ciba-Geigy) und 0,2 Gew.-% Irganox 1010 (Ciba-Geigy) als Stabilisatoren bzw. Antioxidantien und 0,3 Gew.-% Distearylthiodipropionat (DSTDP, Fa. Ciba- Geigy) als Wärmestabilisator in einem Intensivmischer gemischt und auf einem Einschneckenextruder bei einer Massetemperatur von 230°C geknetet und granuliert. Das Granulat wurde bei 220°C zu 2,5 mm dicken Platten verpreßt. Der an diesen Platten gemessene k-Wert nach Turner-Jones betrug 0,01, ent sprechend einem Anteil von 1% β-Polypropylen-Kristalliten.A polypropylene homopolymer powder (PP-B) with a melt index (MFI at 230 ° C / 2.16 kg according to ISO 1133 / DIN 53 735) from 0.3 g / 10 min (accordingly Daplen BE 50 from PCD-Polymer) was treated with 0.2% by weight of Ca stearate (from Faci) as a catalyst deactivator and internal lubricant, 0.1% by weight of Irgafos PEPQ (Ciba-Geigy) and 0.2% by weight Irganox 1010 (Ciba-Geigy) as stabilizers or antioxidants and 0.3% by weight distearyl thiodipropionate (DSTDP, Ciba- Geigy) as a heat stabilizer in an intensive mixer and mixed on one Single screw extruder kneaded at a melt temperature of 230 ° C and granulated. The granules were pressed at 220 ° C to 2.5 mm thick plates. The Turner-Jones k value measured on these plates was 0.01 ent speaking a proportion of 1% β-polypropylene crystallites.

Examples 2-5

Analog zu Vergleichsbeispiel VI wurden Platten aus Polypropylen hergestellt, wobei jedoch die in Tabelle 1 angeführten β-Keimbildner und Additive zugesetzt wurden. Die an den Platten gemessenen K-Werte liegen bei mindestens 0,94, entsprechend einem Gehalt von mindestens 94% β-Polypropylen-Kristalliten. Die K-Werte sowie die nach der DSC-Methode gemessenen Werte für den %- Anteil an β-Kristallen sind ebenfalls in Tabelle 1 angeführt.Analogous to comparative example VI, sheets were produced from polypropylene, however, the β-nucleating agents and additives listed in Table 1 were added were. The K values measured on the plates are at least 0.94, corresponding to a content of at least 94% β-polypropylene crystallites. The K values and the values for the% - measured according to the DSC method The proportion of β crystals is also shown in Table 1.

Die als β-Keimbildner verwendeten Ca-Salze der Dicarbonsäuren (Pimelin- und Suberinsäure) wurden durch Reaktion von einem Mol Dicarbonsäure mit einem Mol CaCO₃ in wäßrig-ethanolischer Lösung bei 60 bis 80°C hergestellt. Das als feiner Niederschlag ausfallende Salz wurde abfiltriert und bis zur Gewichtskon stanz getrocknet. The Ca salts of dicarboxylic acids (pimeline and Suberic acid) were obtained by reacting one mole of dicarboxylic acid with one Mol CaCO₃ in aqueous ethanolic solution at 60 to 80 ° C. That as precipitating salt precipitate was filtered off and weight con punch dried.

Tabelle 1 Table 1

Examples 6 to 15

Die in Tabelle 2 angeführten Polypropylenpulver (PP) wurden jeweils mit 0,05 Gew.-% Magnesiumaluminiumhydroxycarbonat (MAHC, Fa. Kyowa) als Katalysa tordesaktivator, 0,05 Gew.-% Ca-Stearat, 0,05 Gew.-% Irgafos 168, 0,05 Gew.-% Irganox 1010, sowie in den Beispielen 7, 9, 11, 13 und 15 zusätzlich mit 0,1 Gew.-% Ca-Pimelat als β-Keimbildner in einem Intensivmischer gemischt und auf einem Zweischneckenextruder bei einer Massetemperatur von 230°C extrudiert und granuliert. An dem Granulat wurde der Anteil an β-Modifikation nach der DSC-Methode ermittelt. Die Werte sind in Tabelle 2 zusammengestellt. The polypropylene powders (PP) listed in Table 2 were each 0.05 % By weight of magnesium aluminum hydroxycarbonate (MAHC, Kyowa) as a catalyst gate deactivator, 0.05% by weight Ca stearate, 0.05% by weight Irgafos 168, 0.05% by weight Irganox 1010, and in Examples 7, 9, 11, 13 and 15 additionally with 0.1 % By weight of Ca pimelate as β-nucleating agent in an intensive mixer and mixed extruded in a twin-screw extruder at a melt temperature of 230 ° C and granulated. The proportion of β-modification on the granules after the DSC method determined. The values are shown in Table 2.

Tabelle 2 Table 2

Eingesetzte PP-Pulver:
PP-B: Propylenhomopolymer mit einem Schmelzindex (230/2,16) von 0,3 g/10 min
PP-D: Propylenhomopolymer mit einem Schmelzindex (230/2,16) von 2,0 g/10 min
PP-K: Propylenhomopolymer mit einem Schmelzindex (230/2,16) von 7,0 g/10 min
PP-CHC: statistisches Propylen/Ethylen (C₃/C₂)-Copolymer mit einem C₂-Gehalt von 8 mol-% und einem Schmelzindex von 1,2 g/10 min
PP-DSC: heterophasisches C₃/C₂-Copolymer mit einem C₂-Gehalt von 20 mol-% und einem Schmelzindex von 3,2 g/10 min.PP powder used:
PP-B: propylene homopolymer with a melt index (230 / 2.16) of 0.3 g / 10 min
PP-D: propylene homopolymer with a melt index (230 / 2.16) of 2.0 g / 10 min
PP-K: propylene homopolymer with a melt index (230 / 2.16) of 7.0 g / 10 min
PP-CHC: statistical propylene / ethylene (C₃ / C₂) copolymer with a C₂ content of 8 mol% and a melt index of 1.2 g / 10 min
PP-DSC: heterophasic C₃ / C₂ copolymer with a C₂ content of 20 mol% and a melt index of 3.2 g / 10 min.

Die verwendeten PP-Typen entsprechen kommerziell erhältlichen PP-Typen von Fa. PCD Polymere. Der Schmelzindex wurde bei 230°C/2,16 kg gemäß ISO 1133/DIN 53 735 gemessen. The PP types used correspond to commercially available PP types from PCD polymers. The melt index was at 230 ° C / 2.16 kg according to ISO 1133 / DIN 53 735 measured.

Comparative Example V16

Ein Polypropylenpulver mit einem Schmelzindex von 7 g/10 min (PP-K) wurde mit 0,05 Gew.-% Irgafos 168, 0,05 Gew.-% Irganox 1010 sowie gemäß DE-OS 36 10 644 mit 0,1 Gew.-% Ca. Stearat und 0,1 Gew.-% Pimelinsäure als β- Keimbildner in einem Intensivmischer gemischt und auf einem Einschneckenex truder bei einer Massetemperatur von 230°C extrudiert und granuliert. Aus dem Granulat wurden Platten mit einer Dicke von 3 mm spritzgegossen und der Yel lownessindex (YI) gemäß ASTM D 1925 mit einem Wert von 4,9 gemessen. Der Yellownessindex ist ein Maß für die Gelbstichigkeit des Polymeren. Der Anteil an β-PP-Kristallen lag gemäß DSC bei 69%A polypropylene powder with a melt index of 7 g / 10 min (PP-K) was with 0.05% by weight of Irgafos 168, 0.05% by weight of Irganox 1010 and in accordance with DE-OS 36 10 644 with 0.1% by weight approx. Stearate and 0.1% by weight pimelic acid as β- Nucleating agents mixed in an intensive mixer and on a single screw extruded and granulated at a melt temperature of 230 ° C. From the Granules were injection molded with a thickness of 3 mm and the yel owness index (YI) measured according to ASTM D 1925 with a value of 4.9. Of the Yellowness index is a measure of the yellowness of the polymer. The proportion of β-PP crystals was 69% according to DSC

Examples 17 and 18

Analog zu Vergleichsbeispiel V16 wurden PP-Platten aus PP-K hergestellt, wobei jedoch an Stelle von Ca-Stearat und Pimelinsäure als β-Keimbildner erfindungs gemäß 0,1 Gew.-% Ca-Pimelat zugesetzt wurden. In Beispiel 17 wurden zusätz lich 0,1 Gew.-% Ca-Stearat zugesetzt. Der Yellowness-Index lag bei den erfin dungsgemäß β-nukleierten Polypropylenen bei -2,6 (Beispiel 17) und -2,2 (Beispiel 18), also deutlich besser als gemäß Vergleichsbeispiel V16.Analogously to comparative example V16, PP plates were produced from PP-K, where however, in place of Ca stearate and pimelic acid as a β-nucleating agent were added according to 0.1 wt .-% Ca pimelate. In Example 17 additional Lich 0.1 wt .-% Ca stearate added. The yellowness index was invented According to the β-nucleated polypropylenes at -2.6 (Example 17) and -2.2 (Example 18), that is significantly better than according to Comparative Example V16.

Der Anteil an β-PP-Kristalliten lag gemäß DSC bei 84,4% (Beispiel 17) bzw. 74,4% (Beispiel 18).The proportion of β-PP crystallites was 84.4% according to DSC (example 17) or 74.4% (Example 18).

Claims

1. A process for increasing the proportion of β-modification in polypropylenes, characterized in that the polypropylenes are melted and cooled together with Dicar bonsäuresalzen of metals of the 2nd main group of the periodic table as a β-nucleating agent and optionally with other conventional additives.

2. The method according to claim 1, characterized in that the dicarbon acid contains at least seven carbon atoms.

3. The method according to claim 1, characterized in that the dicarbon acid is pimelic acid or suberic acid.

4. The method according to any one of claims 1 to 3, characterized in that the dicarboxylic acid salt is Ca pimelate or Ca suberate.

5. The method according to any one of claims 1 to 4, characterized in that the β-nucleating agent in a concentration of 0.001 to 2 wt .-%, bezo on the polypropylene.

6. The method according to any one of claims 1 to 5, characterized in that the polypropylenes used are predominantly stereoregular own construction.

7. Use of dicarboxylic acid salts of metals of the 2nd main group of Periodic table as a beta nucleating agent in polypropylenes.

8 polypropylenes, the dicarboxylic acid salts of metals of the 2nd main group of the Periodic table included as a beta nucleating agent.

9. Polypropylene according to one of claims 1 to 8, characterized in net that the k-value according to Turner-Jones is at least 0.94.

10. Use of the polypropylene according to one of claims 1 to 9 for Manufacture of finished articles using customary processing methods.